可充電鋰金屬電池(LMBs)是下一代應用中最有前途的高能量密度電池技術之一。然而，不穩定的鋰金屬負極和枝晶形成會引發快速的容量衰減和安全風險，阻礙了LMBs的應用。構建LiF-rich SEI已被普遍認為是實現均勻鋰沉積/剝離和抑制鋰枝晶生長的關鍵。由于其高楊氏模量、高表面能和豐富的鋰離子通量，LiF-rich SEI可以有效地分散局部電流，以均勻且低體積的方式調節鋰成核，減少苔蘚狀枝晶生長的趨勢。創建LiF-rich SEI的努力主要集中在提高電解液中的F含量。使用高濃度電解液(HCE)和局部高濃度電解液(LHCE)可以原位形成富含LiF的SEI，但其高成本極大地限制了其可行性。相反地，在RCEs中引入含氟添加劑(< 10 vol. %)(記為F-additive)似乎是一個更好的方法。
理想的F-additive，應符合如下三大指標，即高F/C摩爾比(更有可能增強鋰金屬界面處LiF的形成);兼容RCEs(溶解于電解液中而不發生分離);低LUMO(實現完全還原和在最初的幾個循環中快速成膜)。然而，目前的主要瓶頸是當前的F-additive難以同時滿足上述三個指標。例如，FEC是一種良好的SEI成膜添加劑，但其F/C摩爾比(0.33:1)較低。氟化醚溶劑，如HFE、TFETFE等，雖然具有高F/C摩爾比，但在電化學上對Li+配位和F分解表現為惰性，因此它們迄今為止只被開發為稀釋劑。鑒于配位溶劑中軌道能級的變化，具有高F/C摩爾比的全氟取代的酸酐可以被視為理想的F-additive候選。Lucht等人在早期報道中證明，氟化酸酐添加劑能夠參與SEI的形成，但SEI中的LiF含量并未如預期那樣提高[J. Electrochem. Soc. 167, 110506 (2020)]。這種現象主要是由于氟化酸酐的高化學穩定性。因此，調整全氟取代酸酐的C?F鍵使其更容易斷裂和還原，是開發F-additive的關鍵，但相關研究很少被報道。
圖1. 選定的F-additive工作機制及其與LNO的協同效應
在此，上海交通大學變革性分子前沿科學中心梁正課題組研究了一系列具有不同F/C摩爾比的氟化添加劑，并證明了六氟戊二酸酐(F6?0)在常規碳酸酯電解液(RCEs)中形成LiF-rich SEI方面具有最佳潛能。為了改善F6
聲明：
“上海交大《Nature》子刊：含氟電解液添加劑的篩選策略” 該技術專利(論文)所有權利歸屬于技術(論文)所有人。僅供學習研究，如用于商業用途，請聯系該技術所有人。
我是此專利(論文)的發明人(作者)
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編輯：中冶有色網
來源：上海交大
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2025年06月20日 ~ 22日 
