化肥的過度使用、工業廢水和生活污水的大量排放,使硝酸鹽氮成為水體中的主要污染物[1~3]
水體中的硝酸鹽氮產生的富營養化加速了水質的惡化[4]
因此,世界衛生組織(WHO)和中國的《生活飲用水衛生標準》(GB5749-2022)規定飲用水中硝酸鹽氮的濃度不得高于10 mg/L
生物反硝化[5]、化學還原[6]、反滲透[7]、電滲析[8]、離子交換[9]、電催化[10]、光催化[11]等技術,可去除硝酸鹽氮
光催化技術的設備簡單、環境友好和無二次污染,受到了極大的重視[12,13]
但是其電子-空穴對的復合和光能的利用效率較低,限制了光催化轉化硝酸鹽氮的應用[14]
因此,急待開發更高效的光催化劑
TiO2是一種常見的催化劑,可用于硝酸鹽氮的光催化還原[15]
為了提高硝酸鹽氮的轉化效率和氮氣選擇性,可摻雜金屬(Au[16]、Ag[17]、Cu[18]等)或金屬氧化物(Ag2O[19]、Cu2O[20]等);多元材料的復合也可提高TiO2光催化還原硝酸鹽氮
Wang等[21]合成多金屬氧化物(POM)/TiO2/Cu復合光催化材料,硝酸鹽氮的去除效率為76.53%,氮氣選擇性為82.09%
Hou等[22]合成核殼狀Ag/SiO2@cTiO(2)復合光催化材料,硝酸鹽氮的去除率為95.8%,氮氣選擇性為93.6%
但是,由于TiO2的帶隙較寬(約3.2 eV),不能直接利用太陽光[23]
g-C3N4(帶隙約2.7 eV)[24]和BiOBr(帶隙2.6~2.9 eV)[25]的帶隙較窄,可用于光催化去除污染物 [26]
但是,光催化材料單體的比表面積小、載流子重組速度較快,影響其光催化活性[27]
多重材料的摻雜復合,是提高光催化材料效能的主要手段[28]
Zheng R等[29]采用g-C3N4可實現約50%硝酸鹽氮的去除,采用TiO2/Ti3C2/g-C3N4復合材料使硝酸鹽氮的去除效率提高到93.03%,氮氣選擇性達到96.62%
貴金屬Ag具有較低的費米能級(EF=4.74 eV),可阻止光催化材料電子-空穴對的復合[30]
不同銀摻雜改性的復合材料,都能明顯提高g-C3N4或BiOBr的光催化性能
楊利偉等[31]研究發現,與pg-C3N4、BiOBr 單體和二元復合材料pg-C3N4/BiOBr相比,pg-C3N4/BiOBr/Ag(5%)光催化
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